Bis Ligeti in den Westen übersiedelte, bestanden seine veröffentlichen Werke hauptsächlich aus Volksliedarrangements und Musik, die auf rumänischer und ungarischer Folklore aufbaut. Politische Unterdrückung und Zensur hatten seinen Zugang zu neuen musikalischen Ideen verstellt sowie die Möglichkeit, seine experimentelleren Werke zu veröffentlichen. Durch seine Ankunft in Wien 1956 konnte er die Bekanntschaft mit Schlüsselfiguren der Avantgarde der westlichen europäischen Musik machen, insbesondere mit Karlheinz Stockhausen, Gottfried Michael Koenigge und Herbert Eimert. Von Eimert wurde Ligeti eingeladen, dem Studio für Elektronische Musik des Westdeutschen Rundfunks in Köln beizutreten, wo Ligeti von 1957 bis 1959 arbeitete. Während seiner Tätigkeit dort formte sich sein reiferer Stil, besonders in dem elektronischen Werk Artikulation (1958), in dem sich Ideen festigen, die bereits in den späten 40er Jahren in Ligetis Partituren auftauchten. Er begann ebenfalls das Orchesterwerk Apparitions (1958-59) zu entwickeln, das Ligetis internationalen Ruf in der denkwürdigen Premiere beim ISCM Festival in Köln 1960 begründete.

Der Erfolg von Apparitions wurde durch Atmosphères (1961) und das Orgelwerk Volumina (1961-62) gefestigt und machte es klar, daß Ligeti für die westliche Musik eine kraftvolle Alternative zum post-Webernschen Serialismus geschaffen hatte. Ein Schlüsselmuster seines Stils war der Gebrauch von außerordentlich dichter Polyphonie, die er "Mikropolyphonie" nannte, die in Komplexen von musikalischer Farbe und Textur resultiert, die so reich und intensiv sind, daß sie buchstäblich die Unterscheidung von Melodie, Harmonie und Rhythmus auflösen. Zur gleichen Zeit erweiterte Ligeti seine Experimente in Polyphonie in einer anderen Richtung, und schloß eine erfundene, farbige Sprache mit ein, aufbauend auf dem kaleidoskopischen Gebrauch von artikulierten Sprachlauten und Modulation, zu hören in Aventures (1962) und Nouvelles aventures (1962-65). Seine Musik der 60er Jahre basiert auf einer oder beiden dieser kontrastierenden Techniken. Das Requiem (1963-65) und Lux aeterna (1966) fügen eine kontrapunktische Komplexität zu Ligetis beschwörender Klangwelt. Bei der Stockholmer Uraufführung 1965 machte das Requiem einen kraftvollen Eindruck und gewann 1967 den Bonner Beethovenpreis für Ligeti. Das Cellokonzert (1966) ist dem Stück Lux aeterna nah verwandt, das selbst eine Reflektion über das Requiem ist, in Klang und Konstruktion - eine Kombination von verwirrender Kompliziertheit und den leuchtendsten musikalischen Bildern. Zwei Jahre nach der Uraufführung erreichte Lux aeterna zusammen mit Atmosphères und dem Requiem ein Massenpublikum, als Auszüge der Partitur für den Soundtrack und die sehr gut verkaufte Einspielung des Soundtracks zum Stanley Kubrick Film 2001: Odysee im Weltraum benutzt wurden.

Von Beginn an, als er den Einfluß von Bartók und Kodály reflektierte, befand sich Ligetis Stil in einem sicheren aber ständigen Stadium der Entwicklung. In den 70er Jahren wurde seine Handschrift transparenter, sogar melodisch, obgleich in einer sehr persönlichen, sich entziehenden Weise. Die flackernden melodischen Formen von Melodien (1971) scheinen dem Zuhörer ein wenig mehr entgegen zu kommen und in späteren Werken transformiert er die Idee von Melodie und harmonischen Strukturen durch den Gebrauch von Mikrointervallen und Abweichungen von der temperierten Skala. Bereits in Ramifications (1968-69) schrieb Ligeti für zwei Streicherensemble, die einen Viertelton auseinandergestimmt waren.

Witz und Satire sind kraftvolle Elemente in der Musik Ligetis. Das Resultat kann sehr krass sein, wie in 0'00", die kürzeste bekannte Komposition, die John Cages 4'33" ironisiert. The Future of Music (1961) ist ein vergleichbares Stück für einen schweigenden Sprecher und Zuhörer, das die Idee von darstellender Kunst und gleichzeitig die Natur von musikalischer Kommunikation in Frage stellt. Die Oper Le Grand Macabre, uraufgeführt in Salzburg 1978, hat einen komischen Aspekt, obgleich Ligeti mit ihr eine düstere und unheilvolle Geschichte erzählt.

Ligeti nahm sich 1979 Zeit, die Richtung zu überdenken, in die seine Musik sich entwickelte, und die Werke, die in den 80er Jahren folgen, entschleiern wieder eine andere Veränderung seines Stils. Er erweiterte seine kompositorische Bandbreite, um eine komplexe polyrhythmische Technik miteinzuschließen, die ihm erlaubte, sich von den statischen Strukturen seiner früheren Perioden wegzubewegen. Das Klavierkonzert (1985-88) zum Beispiel ist typisch für Ligetis Werke dieser späteren Periode - fesselnde und unwiderstehliche Musik, die den Zuhörer sofort entwaffnet, obgleich der Komponist sie als seine komplexeste und schwierigste Partitur betrachtet.